谷研試劑-中科院武漢物數所甲烷室溫活化機理研究取得進展

【資料簡介】

中科院武漢物數所甲烷室溫活化機理研究取得進展

　　中科院武漢物理與數學研究所波譜與原子分子物理國家重點實驗室鄧風研究組在甲烷室溫活化機理的研究方面取得重要進展。其研究結果在英國*化學會雜志Chemical Science在線發表(DOI: 0.039/C2SC20434G)。

　　甲烷是天然氣的主要成分，但由于甲烷的*惰性，其活化往往比較困難。甲烷的活化與轉化被認為是催化乃至整個化學研究領域挑戰性的研究方向之一。zui近，鄧風研究組制備出了一種能使甲烷在室溫下活化的高活性鋅改性分子篩催化劑(ZnZSM-5)。利用原位固體3C NMR技術，研究人員發現甲烷在室溫下能裂解生成大量表面甲氧基(-OCH3)物種，該物種是一種活性中間體，一般由甲醇或烯烴等在酸性分子篩催化劑上制得。但對于甲烷而言，在多相催化體系中在室溫下觀測到該物種的生成，表明ZnZSM-5催化劑的高反應活性。

　　進一步研究發現，表面甲氧基物種在室溫下能夠與水反應生成甲醇，繼而甲醇還可以通過MTG過程轉化為高附加值的汽油組分。通過NMR及其它實驗技術并結合量化計算，研究人員發現具有開殼層結構的Zn-O-Zn活性中心能使甲烷發生均裂生成甲基自由基，而甲基自由基經過遷移與分子篩骨架結合生成表面甲氧基物種。

　　這些研究結果對于多相催化體系中的甲烷及其它低碳烷烴的活化轉化以及相關催化劑的設計具有有一定的借鑒意義。

　　在前期的工作中，該研究組還發現ZnZSM-5催化劑能使甲烷和一氧化碳在523 K的溫和條件下夠轉化為乙酸，并用原位3C NMR實驗揭示了其催化反應機理(Angew. Chem. Int. Ed. 202, 5, 3850 -3853)。

　　該項研究得到了國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的支持。